Tot i que el punt més fort del Museu de Montserrat és la seva col·lecció de pintures modernistes, postmodernistes i noucentistes, també té una col·lecció més modesta d'art de les avantguardes. Una de les joies del Museu és justament un quadre de Salvador Dalí, Acadèmia Neocubista, del període en què Dalí era amic de García Lorca, i en que aquest visitava Cadaqués. I, justament, és aquest el paisatge que es presenta com a fons a aquest quadre.

Aquest quadre va ser donat al monestir per Josefina Cusí, qui l'havia rebut d'Anna Maria Dalí, la germana i musa del poeta en aquella època (Cusí, amiga de la família Dalí, també donaria a Montserrat una col·lecció de dibuixos del pintor empordanès). Hi ha qui identifica el protagonista masculí del quadre amb Sant Sebastià, i les dues dones amb la Luxúria i la Virtut. En qualsevol cas hi ha pocs dubtes que aquest quadre va ser una revenja contra l'Acadèmia de San Fernando de Madrid, que un temps abans havia expulsat Dalí.

Daniel Enkaoua, Natan a terra amb pijama de ratlles.

La col·lecció del Museu de Montserrat d'art d'avantguarda també integra un alt nombre de dibuixos sobre paper, bona part dels quals són a la reserva per garantir-ne la correcta conservació (entre els quals diversos Tàpies i Picassos, a més a més de la col·lecció de Dalís). A l'exposició permanent també s'hi pot contemplar un colom de Picasso, dedicat a l'abat de Montserrat. La col·lecció d'escultura és més petita, però hi destaquen les obres d'Andreu Alfaro: una espectacular L'asimetria de la simetria, i una més petita Gènetrix, amb unes característiques barres en forma d'espiral.

En primer terme, L'asimetria de la simetria, d'Andreu Alfaro, i, al fons, La muntanya d'Oisin, de Sean Scully.

El Museu de Montserrat disposa d'algunes obres d'autors destacats de la pintura de postguerra. Entre les donacions de Xavier Busquets s'hi inclou una tela de Serge Poliakoff: Bleu, blanc, rouge, jaune et noir. I també s'exposa a les sales una obra de Sean Scully, un pintor nord-americà que passa temporades a Barcelona, que manté molt bona relació amb el monestir de Montserrat i que té un centre d'art a Santa Cecília. El quadre s'anomena La muntanya d'Oisin (en homenatge al fill de l'artista, Oisin, batejat a Montserrat), i va ser cedit pel propi Scully. A les obres d'avantguarda que es poden veure a l'exposició permanent, cal afegir-hi allò que es mostra a les exposicions temporals, que intenten mostrar el més innovador de l'art català actual. Algunes obres procedents d'aquestes exposicions han incrementat el fons d'art contemporani del Museu. Entre elles, el quadre Natan a terra amb pijama de ratlles, una obra del pintor israelià resident a Barcelona Daniel Enkaoua.