Aunque el punto más fuerte del Museu de Montserrat es su colección de pinturas modernistas, postmodernistas y noucentistas, también tiene una colección más modesta de arte de las vanguardias. Una de las joyas del Museu es justamente un cuadro de Salvador Dalí, Academia Neocubista, del periodo en que Dalí era amigo de García Lorca, y en que este visitaba Cadaqués. Y, justamente, es este el paisaje que se presenta como fondo en este cuadro.
Este cuadro fue donado al monasterio por Josefina Cusí, quien lo había recibido de Anna Maria Dalí, la hermana y musa del poeta en aquella época (Cusí, amiga de la familia Dalí, también daría a Montserrat una colección de dibujos del pintor ampurdanés). Hay quien identifica al protagonista masculino del cuadro con San Sebastián, y a las dos mujeres con la Lujuria y la Virtud. En cualquier caso hay pocas dudas de que este cuadro fue una revancha contra la Academia de San Fernando de Madrid, que poco antes había expulsado a Dalí.
Daniel Enkaoua, Natan en el suelo con pijama a rayas.
La colección del Museu de Montserrat de arte de vanguardia también integra un alto número de dibujos sobre papel, buena parte de los cuales estánena la reserva para garantizar su correcta conservación (entre los cuales diversos Tàpies y Picassos, además de la colección de Dalís). En la exposición permanente también se puede contemplar una paloma de Picasso, dedicada al abad de Montserrat. La colección de escultura es más pequeña, pero destacan las obras de Andreu Alfaro: una espectacular La asimetría de la simetría, y una más pequeña Gènetrix, con unas características barras en forma de espiral.
En primer término, La asimetría de la simetría, de Andreu Alfaro, y, al fondo, La montaña de Oisin, de Sean Scully.
El Museu de Montserrat dispone de algunas obras de autores destacados de la pintura de posguerra. Entre las donaciones de Xavier Busquets se incluye una tela de Serge Poliakoff: Bleu, blanc, rouge, jaune et noir. Y también se expone en las salas una obra de Sean Scully, un pintor norteamericano que pasa temporadas en Barcelona y que mantiene muy buena relación con el monasterio de Montserrat y que tiene un centro de arte en Santa Cecilia. El cuadro se llama La montaña de Oisin (en homenaje al hijo del artista, Oisin, bautizado en Montserrat), y fue cedido por el propio Scully. A las obras de vanguardia que se pueden ver en la exposición permanente, hay que añadir lo que se muestra en las exposiciones temporales, que intentan mostrar lo más innovador del arte catalán actual. Algunas obras procedentes de estas exposiciones han incrementado el fondo de arte contemporáneo del Museo. Entre ellas, el cuadro Natan en el suelo con pijama a rayas, una obra del pintor israelí residente en Barcelona Daniel Enkaoua.